近日，研究中心在高机械强度毫米超粒子催化剂研究中获得新进展，研究结果以“Facile Fabrication of Robust Supraparticles for Spatially Orthogonal Cascade Catalysis”为题，发表于国际重要期刊Angew. Chem. Int. Ed.，博士后薛楠为第一作者，杨恒权教授是通讯作者。

毫米超粒子（Supraparticles）是通过直接组装纳米颗粒而形成具有宏观尺寸的颗粒，制备过程无需添加粘结剂，在工业催化和吸附领域有重要应用价值。在过去的几十年中，先后发展了溶液组装方法和液滴组装策略，然而这些方法制备的超粒子尺寸通常在纳米到微米范围，机械强度低，难以调控内部组分、内部紧密程度及形貌，而且需要超疏水的基底材料。

该工作发展了一种制备毫米超粒子的新方法。该方法通过在液珠内部“自下而上”组装带相反电荷的纳米颗粒，制备了机械强度可达到50 N（每个颗粒承载力）的毫米超粒子，远高于文献报道值，能够满足工业应用的需求。研究发现，纳米颗粒相互连接形成的三维网络结构，显著抑制了液珠内部的液体流动和纳米颗粒的不均匀沉积，从而改变了纳米颗粒的组装行为，避免了“咖啡环”效应所导致的非球性形貌；纳米颗粒之间的静电相互作用会影响纳米颗粒的堆积和机械强度，而这些作用可以通过调控颗粒尺寸、电荷密度和离子强度进行精细调控。该制备方法具有普适性和灵活性，通过在带相反电荷的二元体系中引入第三种纳米颗粒，可以制备出一系列三元毫米超粒子。基于该方法，将含有酸、碱和金属位点的催化剂精确组装到毫米超粒子中，构建串联催化剂，该催化剂在固定床反应器中展现了出色的稳定性（200小时）和高的催化效率，毫米超粒子催化剂的机械强度在连续流动后也没有降低，形貌及其内部结构保持完好，其高的催化效率归因于催化位点既空间上接近又空间上隔离。该研究突破了现有方法难以制备毫米超粒子的局限性，为设计工业所需的高强度、多组分串联催化剂提供了新方法。

高强度毫米超粒子催化剂的形貌及内部结构

该工作得到了科技部国家重点研发计划、国家自然科学基金、国家资助博士后研究人员计划B档和中国博士后科学基金第75批面上基金的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202425342